在20世纪60年代后期，李尤婉云的丈夫李和声为了练习京胡而寻找搭档，这促使她开始学习京剧。她先是拜访了任莘寿老师，专门研究梅派的青衣角色，并且还接受了秦慧芬、梅葆玖、姜凤山、小王玉蓉等人的指导。在1977年，她在新加坡首次上演《武家坡》，获得了极好的评价；隔年，在香港表演《四郎探母》；又在1979年再次在香港上演《武家坡·大登殿》，她的唱功得到了行内人士的一致认可。
自从中国改革开放以来，京剧团体频繁地到港进行巡回演出，李尤婉云与众多知名艺术家也有机会互相学习；她曾与梅葆玖、马长礼、谭元寿、刘长瑜、叶少兰、尚长荣等一起在上海同台上演过《四郎探母》、《武家坡》、《凤还巢》等剧目。
1994年10月，为纪念梅兰芳百岁诞辰，她分别在香港和北京主 演了一场经典剧目《穆桂英挂帅》，扮演的是穆桂英角色。她的合作伙伴包括谭元寿（饰杨宗保）、马长礼（饰寇准）、尚长荣（饰王强）、刘长瑜（饰杨金花）、叶少兰（饰杨文广）以及王树芳（饰佘太君）。她的嗓音清脆甜美，唱功娴熟，与丈夫合作的默契让人印象深刻。这部戏是梅兰芳一生中艺术成就的最高峰，对于身份气质以及唱念做打技巧要求都很高，即便是专业艺术家的能够达到这样的水平也并不常见。而作为业余人员能以这样高标准完成这段戏，更令人钦佩。此外，她还曾于同年的12月30日，以该剧中的“挂帅”一折，在中南海怀仁堂举行特别表演，并受到党和国家领导人的接见。1995年11月，在天津举办的首届中国京剧节，以及1997年的香港“庆回归京剧大汇展”，她均以此曲赢得观众赞誉，为国内外观众所称道。随着时间的推移，她的表演技艺越来越成熟，而被更多人所喜爱。
