李尤婉云在60年代末跟随丈夫李和声学习京胡，后来她被鼓励去学京剧。最初，她师从任莘寿，专攻梅派的青衣角色，并接受了秦慧芬、梅葆玖、姜凤山和小王玉蓉的指导。在1977年，她在新加坡首次上演《武家坡》，获得了极好的反响；接着，在1978年她在香港表演《四郎探母》；再到1979年，又在香港重现《武家坡·大登殿》，她的唱功赢得了行内人的赞赏。
改革开放之后，随着内地剧团频繁赴港演出，李尤婉云与众多名家的互相学习与交流机会增多。她曾与梅葆玖、马长礼、谭元寿、刘长瑜、叶少兰和尚长荣等同台共演过《四郎探母》、《武家坡》、《凤还巢》等剧目。
1994年10月，为纪念梅兰芳百岁诞辰，李尤婉云主演了他的代表作《穆桂英挂帅》，自饰穆桂英，与谭元寿（杨宗保）、马长礼（寇准）、尚长荣（王强）、刘长瑜（杨金花）、叶少兰（杨文广）以及王树芳（佘太君）合作。这部戏是对身份气质的严格要求，以及唱念做打技巧的巨大考验。而作为业余艺术人士能达到专业水平，只有极少数才能做到，而李尤婉云却能够接近这样一个境界，这实属难得。此外，由于该剧收到了党和国家领导人的观看并接见，因此其成就更加显著。
1995年的天津首届中国京剧节以及1997年的“庆回归京剧大汇演”上，都邀请她再次表演这部经典作品，她的技艺愈发精湛，为国内外观众所称道。