在20世纪60年代后期，李尤婉云的丈夫李和声为了练习京胡，便鼓励她学习京剧。于是，她开始拜任莘寿为师，专攻梅派青衣，并接受了秦慧芬、梅葆玖、姜凤山、小王玉蓉等人的指导。在1977年，她在新加坡首次上演《武家坡》，获得了极好的评价；紧接着，在1978年她在香港表演《四郎探母》，而1979年又再次在香港上演《武家坡·大登殿》。她的唱功得到了行内人士的一致肯定。
随着中国改革开放政策的实施，京剧团体频繁地前往香港进行演出，李尤婉云与众多著名京剧艺术家成为朋友并互相学习。她曾与梅葆玖、马长礼、谭元寿、刘长瑜、叶少兰、尚长荣等先后共同在上海同台上演过《四郎探母》、《武家坡》、《凤还巢》等剧目。
1994年10月，为纪念梅兰芳百岁诞辰，她主演了他生前力作《穆桂英挂帅》，自饰穆桂英，与谭元寿（杨宗保）、马长礼（寇准）、尚长荣（王强）、刘长瑜（杨金花）、叶少兰（杨文广）、王树芳（佘太君）等合作。此役她嗓音甜美，唱功娴熟，与丈夫合作严丝合缝，表现出了高超的专业水准。这部作品是梅兰芳一生的艺术巅峰，对于身份气质的要求以及唱念做打的难度都非常高。而作为业余人员能以如此之高标准表达自己的情感，这本身就是一种难得的成就。
同年的12月30日，她又以该剧中的“挂帅”一折，在中南海怀仁堂进行了特别表演，并受到党和国家领导人的观看和接见。此外，在1995年的天津举办的首届中国京剧节，以及1997年的香港“庆回归 京剧大汇演”，她都有机会展示自己技艺愈发成熟的情景，为国内外观众带来了无限欢乐。