在20世纪60年代后期，李尤婉云的丈夫李和声为了练习京胡，便鼓励她学习京剧。于是，她开始拜任莘寿为师，专攻梅派青衣，并接受了梅门秦慧芬、梅葆玖、姜凤山、小王玉蓉等人的指导。在1977年新加坡首演《武家坡》时，她表现出了极高的水平；紧接着，在1978年的香港演出《四郎探母》，以及1979年的香港再次上演《武家坡·大登殿》，她的唱功得到了行内人士的一致肯定。
自中国改革开放以来，随着内地京剧团体到港演出的频繁，李尤婉云与众多知名艺术家结下了深厚的友谊。她曾与梅葆玖、马长礼、谭元寿、刘长瑜、叶少兰、尚长荣等先后在上海同台上演过《四郎探母》、《武家坡》、《凤还巢》等经典剧目。
1994年10月，为纪念梅兰芳百岁诞辰，在香港和北京，她主演了其晚年力作《穆桂英挂帅》，饰演穆桂英。这场合作包括谭元寿（杨宗保）、马长礼（寇准）、尚长荣（王强）、刘长瑜（杨金花）、叶少兰（杨文广）、王树芳（佘太君）等。她的嗓音甜美而唱功娴熟，与夫妻合作如胶似漆，被观众赞誉不已。此剧是梅氏一生艺术成就的巅峰之作，对于身份气质的要求，以及唱念做打技巧上的挑战都非常巨大，即使是专业表演者也难以完全把握。而作为业余表演者的她能接近专业水平，这一点实属难能可贵。
同年12月30日，她又以该剧《穆桂英挂帅》的某个部分在中南海怀仁堂进行了一次特别表演，这次活动受到了党和国家领导人的关注与接见。1995年11月在天津举办的首届中国京剧节，以及1997年7月在香港“庆回归京剧大汇展”上，都有她精彩绝伦地重新呈现了这部作品，其艺术技艺愈发成熟，被国内外观众所称道。