在20世纪60年代后期，李尤婉云的丈夫李和声为了练习京胡而寻找搭档，这促使她开始学习京剧。她先是拜访了任莘寿老师，专门研究梅派的青衣角色，并且还接受了秦慧芬、梅葆玖、姜凤山、小王玉蓉等人的指导。在1977年，她在新加坡首次上演《武家坡》，获得了极高的评价；紧接着，在1978年香港演唱《四郎探母》，并在1979年又在香港再次上演《武家坡·大登殿》，她的唱功得到了行内人士的一致认可。
自从中国改革开放以来，京剧团体频繁地到香港进行巡演，李尤婉云与众多著名的京剧艺术家也成为了互相学习和交流的好朋友。她曾与梅葆玖、马长礼、谭元寿、刘长瑜、叶少兰、尚长荣等一同在上海同台上演过《四郎探母》、《武家坡》、《凤还巢》等多部经典剧目。
1994年10月，为纪念伟大的 京剧艺术家梅兰芳百岁诞辰，李尤婉云分别在香港和北京主演了他的晚期代表作《穆桂英挂帅》，自己饰演穆桂英，与谭元寿（杨宗保）、马长礼（寇准）、尚长荣（王强）、刘长瑜（杨金花）、叶少兰（杨文广）、王树芳（佘太君）等合作表演。她的嗓音温柔动听，唱功娴熟精湛，而她与丈夫共同合作的地方，更是严丝合缝，让人感受到他们之间无言间的情感交流。此役不仅展现了一流专业水准，也让观众为之赞叹。同年12月30日，她又以该剧中的“挂帅”一折，在中南海怀仁堂进行了一场特别的表演，并受到党和国家领导人的接见。1995年的第一届中国京剧节以及1997年的“庆回归京剧大汇演”上的表现在 hers, her performance skills have become increasingly mature, and she has been highly praised by audiences at home and abroad.
