在20世纪60年代后期，李尤婉云的丈夫李和声为了练习京胡，便鼓励她学习京剧。于是，她开始拜任莘寿为师，专攻梅派青衣，并接受了梅门秦慧芬、梅葆玖、姜凤山、小王玉蓉等人的指导。在1977年，她在新加坡首次演出《武家坡》，获得极高的评价；1978年，在香港演唱《四郎探母》；1979年，又在香港再次演出《武家坡·大登殿》，她的唱功受到行内人士的一致肯定。
自中国改革开放以来，京剧团体频繁赴港表演，而李尤婉云与众多名家的互动也日益增多。她曾与梅葆玖、马长礼、谭元寿、刘长瑜、叶少兰、尚长荣等同台共演过如《四郎探母》、《武家坡》、《凤还巢》等经典剧目。
1994年10月，为庆祝梅兰芳百岁诞辰，她主演了他晚年的代表作《穆桂英挂帅》，饰演穆桂英。她选择了谭元寿（杨宗保）、马长礼（寇准）、尚长荣（王强）、刘长瑜（杨金花）、叶少兰（杨文广）、王树芳（佘太君）等合作伙伴。她的嗓音清脆甜美，唱功娴熟而精湛，与丈夫合作的默契达到了前所未有的高度，被观众赞誉为声情并茂。此剧是梅兰芳一生艺术成就的巅峰之作，对于身份气质以及唱念做打技巧要求极高，即使是专业艺人能否把握其神韵也不易。而作为业余人员能够接近专业水平，则更显难得。同年12月30日，她又以该剧中的“挂帅”一折，在中南海怀仁堂进行了一场特别的表演，这次活动受到了党和国家领导人的关注与接见。在1995年的天津举办的首届中国京剧节，以及1997年的香港“庆回归京剧大汇展”，她都再次上阵，以更成熟和完善的技艺赢得国内外观众的一致好评。
