在20世纪60年代后期，李尤婉云的丈夫李和声为了练习京胡而寻找搭档，这促使她开始学习京剧。她先是拜访了任莘寿老师，专门研究梅派的青衣角色，并且还接受了秦慧芬、梅葆玖、姜凤山、小王玉蓉等人的指导。在1977年，她在新加坡首次上演《武家坡》，获得了极好的评价；1978年，在香港表演《四郎探母》；1979年，又在香港再次上演《武家坡·大登殿》，她的唱功得到了行内人士的一致认可。自从中国改革开放以来，京剧团体频繁地到港进行巡回演出，李尤婉云与众多著名艺术家也有机会互相学习；她曾与梅葆玖、马长礼、谭元寿、刘长瑜、叶少兰、尚长荣等一起在上海同台上演过《四郎探母》、《武家坡》、《凤还巢》等剧目。
1994年10月，为纪念梅兰芳百岁诞辰，在香港和北京，她主演了一部名为《穆桂英挂帅》的作品。这是一部由梅兰芳晚年的力作，由她本人饰演穆桂英，与谭元寿（杨宗保）、马长礼（寇准）、尚长荣（王强）、刘长瑜（杨金花）、叶少兰（杨文广）、王树芳（佘太君）合作。此时，她的嗓音清甜，唱功娴熟，与丈夫合作融洽自然，被誉为“严丝合缝”，声音既有情感又精湛，以此得到了观众的一致好评。此剧被认为是梅氏一生艺术的巅峰之作，对于身份气质以及唱念做打技巧都有很高要求，即使是专业演员也难以完全掌握，而一个业余人才能够接近专业水平，更令人赞叹不已。同年12月30日，她又以该剧中的《挂帅》一折在中南海怀仁堂进行表演，并受到党和国家领导人的观看和接见。1995年11月，在天津举办的首届中国京剧节，以及1997年7月，在香港“庆回归京剧大汇展”上的表演，也都是她展示技艺成熟并获得国内外观众普遍称赞的机会。