李尤婉云自1960年代后期开始了她的京剧之旅，她的丈夫李和声鼓励她学习京剧。最初，婉云师从任莘寿教授，专攻梅派青衣，并接受了秦慧芬、梅葆玖、姜凤山、小王玉蓉等人的指导。在新加坡首次演出《武家坡》时取得了显著成就，在香港表演《四郎探母》和再次在香港上演《武家坡·大登殿》，她的唱功获得业内人士的认可。
随着改革开放政策的实施，内地京剧团体频繁赴港演出，李尤婉云与众多知名艺术家交流合作。她曾与梅葆玖、马长礼、谭元寿、刘长瑜、叶少兰、尚长荣等一起在上海共舞台上表现过《四郎探母》、《武家坡》、《凤还巢》等剧目。
1994年10月，为纪念梅兰芳百岁诞辰，李尤婉云主演了其晚年的代表作《穆桂英挂帅》，扮演穆桂英，与谭元寿（杨宗保）、马长礼（寇准）、尚长荣（王强）、刘长瑜（杨金花）、叶少兰（杨文广）、王树芳（佘太君）合作。这部戏不仅展现了她甜美的声音和娴熟的唱功，而且夫妻俩之间严丝合缝的配合赢得了一致好评。该剧是梅兰芳一生艺术高峰，是对身份气质要求极高，同时唱念做打难度极大的专业作品；作为业余者能接近专业水平，更是难能可贵。此外，她还在中南海怀仁堂以同一角色表演，该场景受到党国领导人的高度评价。此后，在1995年天津举办的首届中国京剧节以及1997年香港“庆回归京剧大汇演”上，她又分别以此角色受到了国内外观众的一致赞誉，其表现在技艺上愈发成熟。
