李尤婉云从20世纪60年代末开始了她的京剧之旅，她的丈夫李和声鼓励她学习京剧。最初，她师从任莘寿，专注于梅派的青衣角色，并接受了秦慧芬、梅葆玖、姜凤山、小王玉蓉等人的指导。在新加坡首次演出《武家坡》时取得了巨大成功，然后在香港表演《四郎探母》，随后又再次在香港上演《武家坡·大登殿》，她的唱功获得了业内人士的认可。
改革开放之后，内地京剧团体频繁赴港演出，李尤婉云与众多名家的交流让她受益匪浅。她曾与梅葆玖、马长礼、谭元寿、刘长瑜、叶少兰、尚长荣等合作在上海同台上演过《四郎探母》、《武家坡》、《凤还巢》等经典剧目。
1994年10月，为庆祝梅兰芳百岁诞辰，李尤婉云主演了他晚年的代表作《穆桂英挂帅》，自饰穆桂英，与谭元寿（杨宗保）、马长礼（寇准）、尚长荣（王强）、刘长瑜（杨金花）、叶少兰（杨文广）、王树芳（佘太君）合作。这部戏要求高，对身份气质和唱念做打都有极高标准，而作为业余艺术家能接近专业水平表演，这本身就是难得的事情。同年12月30日，她以此剧中的“挂帅”一折，在中南海怀仁堂进行特别表演，并受到党和国家领导人的观看和接见。1995年11月，在天津举办的首届中国京剧节，以及1997年7月在香港“庆回归京剧大汇展”，她都以相同的角色再次登台，让她的技艺更加成熟，为国内外观众赢得了一致好评。
